Title
Elektrohemijsko ponašanje 4-nitrofenola na modifikovanoj elektrodi od staklastog ugljenika
Creator
Žunić, Marija J.
Copyright date
2014
Object Links
Select license
Autorstvo-Nekomercijalno-Bez prerade 3.0 Srbija (CC BY-NC-ND 3.0)
License description
Dozvoljavate samo preuzimanje i distribuciju dela, ako/dok se pravilno naznačava ime autora, bez ikakvih promena dela i bez prava komercijalnog korišćenja dela. Ova licenca je najstroža CC licenca. Osnovni opis Licence: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/rs/deed.sr_LATN. Sadržaj ugovora u celini: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/rs/legalcode.sr-Latn
Language
Serbian
Cobiss-ID
Theses Type
Doktorska disertacija
description
Datum odbrane: 29.11.2014.
Other responsibilities
mentor
Manojlović, Dragan, 1961-
mentor
Banković, Predrag
član komisije
Mutić, Jelena
član komisije
Roglić, Goran, 1964-
član komisije
Milutinović Nikolić, Aleksandra
University
Univerzitet u Beogradu
Faculty
Hemijski fakultet
Alternative title
Electrochemical behavior of 4-nitrophenol on modified glassy carbon electrode
Publisher
[M. J. Žunić]
Format
[10], II, 106 listova
description
hemija - analitička hemija / Chemistry - analytical chemistry
Abstract (sr)
U sklopu ove doktorske disertacije proučavana je elektrohemijska oksidacija 4-
nitrofenola na modifikovanoj elektrodi od staklastog ugljenika (Glassy Carbon
Electrode – GCE). Za modifikaciju GCE korišćene su natrijumski izmenjene i
organogline.
U tu svrhu, urađena je natrijumskа izmena smektitne faze u glinama bentonitnog
tipa iz dva nalazišta u Srbiji „Bogovina“ i „Mečji Do“. Na-izmenjene gline su zatim
modifikovane kvaternernim alkilamonijum katjonom i dobijeni su nanomaterijali sa
hibridnom organsko-neorganskom površinom – organogline. Modifikacija je urađena
interkalacijom različitih količina benziltrimetilamonijum (BTMA) katjona u
međulamelarni prostor smektita.
Polazni i modifikovani uzorci su karakterisani hemijskom analizom, rendgensko
difrakcionom metodom, dok su pored ovih metoda za karakterizaciju modifikovanih
materijala korišćene i metode infracrvene spektroskopije i niskotemperaturne
fizisorpcije azota.
Kod svih modifikovanih uzoraka je potvrđeno da je modifikacija polaznih
uzoraka bila uspešna. Rezultati elementalnе analize su pokazali da je za veće
primenjene količine BTMA katjona prilikom modifikacije ugrađena količina ovih
katjona bila manja od teorijski izračunatih vrednosti. Rendgenskom difrakcionom
analizom potvrđeno je da je primenjena modifikacija dovela do interkalacije BTMA
katjona u međulamelarni prostor smektita u obliku monosloja. Infracrvena analiza je
potvrdila ugradnju BTMA katjona u strukturu smektita.
Eksperimenti koji su uključivali adsorpciju 4-nitrofenola na ispitivanim
uzorcima su pokazali da organomodifikacija menja adsorpcioni afinitet glina prema 4-
nitrofenolu. Povećanje količine interkaliranih BTMA katjona u međulamelarnom
prostoru smektita ima za posledicu povećanje adsorpcije 4-nitrofenola. Ovaj trend se
nastavlja sve dok količina katjona dostigne vrednost kada dodatno interkalisani BTMA
katjoni nisu dostupni za interakciju sa 4-nitrofenolom.
Ispitivanja elektrooksidacije 4-nitrofenola metodom ciklične voltametrije na
čistoj GCE i GCE koja je modifikovana sa svakom od Na-izmenjenih i organoglina,
pojedinačno, pokazala su da modifikacija GCE dobijenim materijalima znatno utiče na
gustinu struje i stabilnost modifikovanih elektroda. Gustine struje koje su dobijene za
čistu CGE su 15-47 puta manje od struja dobijenih za modifikovane GCE, pri čemu je
čista GCE pokazala nagli gubitak aktivnosti odmah nakon prvog ciklusa. Veće vrednosti
gustine struje kod BTMA modifikovanih GCE u odnosu na one modifikovane sa Naizmenjenim
glinama ukazuju da ugradnja BTMA katjona u strukturu smektita dovodi do
povećanja vrednosti gustine struje. Nakon deset ciklusa aktivnost modifikovanih
elektroda najviše opada za GCE modifikovane Na-izmenjenim uzorcima. Odsustvo
pikova koji se odnose na oksidaciju hidrohinona i katehola i drastična deaktivacija ovih
elektroda ukazuju da je dominantan put oksidacije 4-nitrofenola kod GCE
modifikovanih Na-izmenjenim glinama onaj kod kog dolazi do stvaranja polimera.
Vrednosti gustine struje oksidacije 4-nitrofenola na potencijalu 1,2 V opadaju
sa porastom ugradnje BTMA katjona dok stabilnost elektroda raste u suprotnom smeru.
Stabilnost se može objasniti time da reakcioni put oksidacije 4-nitrofenola koji vodi do
stvaranja polimernih proizvoda postaje manje značajan sa povećanjem količine
ugrađenih BTMA katjona kod BTMA-bentonit modifikovanih GCE. Nešto veće struje
za elekrode modifikovane organoglinama na bazi gline iz nalazišta „Bogovina“ u
odnosu na one na bazi gline iz nalazišta „Mečji Do“ mogu se pripisati većem sadržaju
gvožđa u strukturi smektita iz nalazišta „Bogovina“. Gvožđe prisutno u strukturi
smektita najverovatnije ima ulogu posrednika u prenosu elektrona i utiče na porast
struje oksidacije 4-nitrofenola.
Metodom diferencijalne pulsne voltametrije određen je detekcioni limit za
najstabilnije modifikovane GCE na bazi glina iz oba ispitivana nalazištа, pri čemu su
dobijene vrednosti detekcionog limita slične vrednostima koji su drugi autori dobili pri
elektrohemijskom određivanju 4-nitrofenola.
Rezultati prikazani u ovoj doktorskoj disertaciju ukazuju da modifikovanje
elektrode od staklastog ugljenika nanošenjem tankog sloja glina modifikovanih
benziltrimetilamonijum katjonima mogu poslužiti za razvijanje elektrode koja bi se
koristila u detekciji 4-nitrofenola prisutnog u otpadnim vodama.
Authors Key words
modifikovana elektroda od staklastog ugljenika, elektrooksidacija, 4-
nitrofenol, smektit, organomodifikacija, benziltrimetilamonijum katjon
Authors Key words
organomodification, benzyltrimethylammonium cation
Classification
543
Type
Tekst
Abstract (sr)
U sklopu ove doktorske disertacije proučavana je elektrohemijska oksidacija 4-
nitrofenola na modifikovanoj elektrodi od staklastog ugljenika (Glassy Carbon
Electrode – GCE). Za modifikaciju GCE korišćene su natrijumski izmenjene i
organogline.
U tu svrhu, urađena je natrijumskа izmena smektitne faze u glinama bentonitnog
tipa iz dva nalazišta u Srbiji „Bogovina“ i „Mečji Do“. Na-izmenjene gline su zatim
modifikovane kvaternernim alkilamonijum katjonom i dobijeni su nanomaterijali sa
hibridnom organsko-neorganskom površinom – organogline. Modifikacija je urađena
interkalacijom različitih količina benziltrimetilamonijum (BTMA) katjona u
međulamelarni prostor smektita.
Polazni i modifikovani uzorci su karakterisani hemijskom analizom, rendgensko
difrakcionom metodom, dok su pored ovih metoda za karakterizaciju modifikovanih
materijala korišćene i metode infracrvene spektroskopije i niskotemperaturne
fizisorpcije azota.
Kod svih modifikovanih uzoraka je potvrđeno da je modifikacija polaznih
uzoraka bila uspešna. Rezultati elementalnе analize su pokazali da je za veće
primenjene količine BTMA katjona prilikom modifikacije ugrađena količina ovih
katjona bila manja od teorijski izračunatih vrednosti. Rendgenskom difrakcionom
analizom potvrđeno je da je primenjena modifikacija dovela do interkalacije BTMA
katjona u međulamelarni prostor smektita u obliku monosloja. Infracrvena analiza je
potvrdila ugradnju BTMA katjona u strukturu smektita.
Eksperimenti koji su uključivali adsorpciju 4-nitrofenola na ispitivanim
uzorcima su pokazali da organomodifikacija menja adsorpcioni afinitet glina prema 4-
nitrofenolu. Povećanje količine interkaliranih BTMA katjona u međulamelarnom
prostoru smektita ima za posledicu povećanje adsorpcije 4-nitrofenola. Ovaj trend se
nastavlja sve dok količina katjona dostigne vrednost kada dodatno interkalisani BTMA
katjoni nisu dostupni za interakciju sa 4-nitrofenolom.
Ispitivanja elektrooksidacije 4-nitrofenola metodom ciklične voltametrije na
čistoj GCE i GCE koja je modifikovana sa svakom od Na-izmenjenih i organoglina,
pojedinačno, pokazala su da modifikacija GCE dobijenim materijalima znatno utiče na
gustinu struje i stabilnost modifikovanih elektroda. Gustine struje koje su dobijene za
čistu CGE su 15-47 puta manje od struja dobijenih za modifikovane GCE, pri čemu je
čista GCE pokazala nagli gubitak aktivnosti odmah nakon prvog ciklusa. Veće vrednosti
gustine struje kod BTMA modifikovanih GCE u odnosu na one modifikovane sa Naizmenjenim
glinama ukazuju da ugradnja BTMA katjona u strukturu smektita dovodi do
povećanja vrednosti gustine struje. Nakon deset ciklusa aktivnost modifikovanih
elektroda najviše opada za GCE modifikovane Na-izmenjenim uzorcima. Odsustvo
pikova koji se odnose na oksidaciju hidrohinona i katehola i drastična deaktivacija ovih
elektroda ukazuju da je dominantan put oksidacije 4-nitrofenola kod GCE
modifikovanih Na-izmenjenim glinama onaj kod kog dolazi do stvaranja polimera.
Vrednosti gustine struje oksidacije 4-nitrofenola na potencijalu 1,2 V opadaju
sa porastom ugradnje BTMA katjona dok stabilnost elektroda raste u suprotnom smeru.
Stabilnost se može objasniti time da reakcioni put oksidacije 4-nitrofenola koji vodi do
stvaranja polimernih proizvoda postaje manje značajan sa povećanjem količine
ugrađenih BTMA katjona kod BTMA-bentonit modifikovanih GCE. Nešto veće struje
za elekrode modifikovane organoglinama na bazi gline iz nalazišta „Bogovina“ u
odnosu na one na bazi gline iz nalazišta „Mečji Do“ mogu se pripisati većem sadržaju
gvožđa u strukturi smektita iz nalazišta „Bogovina“. Gvožđe prisutno u strukturi
smektita najverovatnije ima ulogu posrednika u prenosu elektrona i utiče na porast
struje oksidacije 4-nitrofenola.
Metodom diferencijalne pulsne voltametrije određen je detekcioni limit za
najstabilnije modifikovane GCE na bazi glina iz oba ispitivana nalazištа, pri čemu su
dobijene vrednosti detekcionog limita slične vrednostima koji su drugi autori dobili pri
elektrohemijskom određivanju 4-nitrofenola.
Rezultati prikazani u ovoj doktorskoj disertaciju ukazuju da modifikovanje
elektrode od staklastog ugljenika nanošenjem tankog sloja glina modifikovanih
benziltrimetilamonijum katjonima mogu poslužiti za razvijanje elektrode koja bi se
koristila u detekciji 4-nitrofenola prisutnog u otpadnim vodama.
“Data exchange” service offers individual users metadata transfer in several different formats. Citation formats are offered for transfers in texts as for the transfer into internet pages. Citation formats include permanent links that guarantee access to cited sources. For use are commonly structured metadata schemes : Dublin Core xml and ETUB-MS xml, local adaptation of international ETD-MS scheme intended for use in academic documents.