Title
Strukturna analiza bazalnih inverznih granica u Sn4+ i Sb5+ dopiranoj vurcitnoj modifikaciji cink-oksida transmisionom elektronskom mikroskopijom i proračunima baziranim na teoriji funkcionala gustine
Creator
Ribić, Vesna R., 1989-
CONOR:
82423817
Copyright date
2021
Object Links
Select license
Autorstvo-Nekomercijalno-Bez prerade 3.0 Srbija (CC BY-NC-ND 3.0)
License description
Dozvoljavate samo preuzimanje i distribuciju dela, ako/dok se pravilno naznačava ime autora, bez ikakvih promena dela i bez prava komercijalnog korišćenja dela. Ova licenca je najstroža CC licenca. Osnovni opis Licence: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/rs/deed.sr_LATN. Sadržaj ugovora u celini: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/rs/legalcode.sr-Latn
Language
Serbian
Cobiss-ID
Theses Type
Doktorska disertacija
description
Datum odbrane: 29.09.2021.
Other responsibilities
Academic Expertise
Prirodno-matematičke nauke
Academic Title
-
University
Univerzitet u Beogradu
Faculty
Hemijski fakultet
Alternative title
Structural analysis of basal–plane inversion boundaries in Sn4+ and Sb5+ doped wurtzite modification of zinc oxide by transmission electron microscopy and calculations based on density functional theory
Publisher
[V. R. Ribić]
Format
VII, 147 listova
description
Hemija - Hemija čvrstog stanja, Hemija materijala, Računarska hemija
description
Chemistry - Solid state chemistry, Materials chemistry, Computational chemistry
Abstract (sr)
Bazalne glava–glava inverzne granice (IG) u Sb2O3 i SnO2 dopiranom ZnO su ispitivane
zbog njihovih diskontinuiranih efekata u rasejavanju fonona, transportu elektrona, pa čak i p–
provodljivosti. Do formiranja inverznih granica i inverzije polarnosti u vurcitnoj modifikaciji
ZnO dolazi zbog ugrađivanja specifičnih dopanata, oksidacionog stanja većeg od 2+. Iako su IG
poznate još od ranih 1990–ih, još uvek postoje nerešena pitanja u vezi sa njihovom strukturom
i formiranjem. U ovoj disertaciji su kombinovane napredne eksperimentalne i teorijske metode
u cilju rešavanja strukture IG u Sb2O3 i SnO2 dopiranom ZnO na atomskom nivou, sa posebnim
fokusom na njihovo translaciono stanje i raspoređivanje katjona u ravni IG. IG(Sb) su korišćene
za određivanje ključnih strukturnih elemenata koji definišu translaciono stanje IG, dok je u
slučaju IG(Sn) ispitivan raspored katjona u ravni. Konstruisani su različiti modeli IG koji su dalje
korišćeni u DFT proračunima u cilju izračunavanja relativne stabilnosti datih modela i
energetskih doprinosa. Sledilo je sistematično preispitivanje IG u uzorcima ZnO dopiranog sa
Sb2O3 i SnO2 pomoću HRTEM i STEM metoda i kvantifikacija pomoću simulacija i korelacija slika
zasnovanih na modelima. Analiza energetskih doprinosa pojedinačnih segmenata slaganja,
ukazala je da je stabilnost IG definisana slaganjem katjonske podrešetke i proporcionalna je
broju kubnih veza. Energije segmenata mogu se dalje koristiti za predviđanje relativne
stabilnosti novih hipotetičkih modela. Primenjena metodologija koja kombinuje elektronsku
mikroskopiju na atomskom nivou sa strukturnim modelovanjem i ab initio proračunima,
može da predvidi strukturne detalje sa preciznošću do 1 pm. Ovakve precizno određene
strukture imaju veliki potencijal za objašnjavanje povezanih fizičkih fenomena.
Abstract (en)
Basal–plane head–to–head inversion boundaries (IBs) in Sb2O3 and SnO2 doped ZnO were
examined due to their discontinuous effects in phonon scattering, electron transport, and even
p–type conductivity of ZnO. IBs trigger inversion of polarity in wurtzite ZnO, as a consequence
of incorporation of specific dopants with oxidation state higher than II+. Even though IBs have
been known since the early 1990s, there are still unresolved issues and open questions related
to their structure. Here, advanced experimental and theoretical methods were combined to
solve the structures of IBs in Sb2O3 and SnO2–doped ZnO, with a special focus on their
translation states and in–plane cation distributions. Sb–rich IBs were used to characterize the
decisive structural elements defining the IB translation states, while in Sn–rich IBs the in–plane
cation ordering was investigated. Different IB models were designed and were further
examined by DFT calculations to determine their stability and energetic contributions. This was
followed by systematic reexamination of IBs in Sb2O3 and SnO2 doped ZnO samples using
HRTEM and STEM methods and quantified via model–based image simulations and correlation.
The analysis of energetic contributions of individual stacking segment suggested that the
stability of IBs is defined by their cationic stacking and is proportional to the number of cubic
bonds. Energies of the segments can further be used for prediction of relative stability of new
hypothetical models. The implemented methodology combining atomic–scale microscopy with
structural modeling and ab initio calculations has the capacity to predict structural details with
confidence levels down to 1 pm. With this accuracy the structures have a great potential for
solving the related physical phenomena.
Authors Key words
Inverzne granice, ZnO, dopanti, strukturno modelovanje, teorija funkcionala
gustine, transmisiona elektronska mikroskopija, planarni defekti, kvantne jame
Authors Key words
Inversion boundaries, ZnO, Dopants, Structural modeling, Density Functional
Theory, Transmission electron microscopy, Planar defects, quantum–wells
Classification
544.2.022:537.533.35(043.3)
Type
Tekst
Abstract (sr)
Bazalne glava–glava inverzne granice (IG) u Sb2O3 i SnO2 dopiranom ZnO su ispitivane
zbog njihovih diskontinuiranih efekata u rasejavanju fonona, transportu elektrona, pa čak i p–
provodljivosti. Do formiranja inverznih granica i inverzije polarnosti u vurcitnoj modifikaciji
ZnO dolazi zbog ugrađivanja specifičnih dopanata, oksidacionog stanja većeg od 2+. Iako su IG
poznate još od ranih 1990–ih, još uvek postoje nerešena pitanja u vezi sa njihovom strukturom
i formiranjem. U ovoj disertaciji su kombinovane napredne eksperimentalne i teorijske metode
u cilju rešavanja strukture IG u Sb2O3 i SnO2 dopiranom ZnO na atomskom nivou, sa posebnim
fokusom na njihovo translaciono stanje i raspoređivanje katjona u ravni IG. IG(Sb) su korišćene
za određivanje ključnih strukturnih elemenata koji definišu translaciono stanje IG, dok je u
slučaju IG(Sn) ispitivan raspored katjona u ravni. Konstruisani su različiti modeli IG koji su dalje
korišćeni u DFT proračunima u cilju izračunavanja relativne stabilnosti datih modela i
energetskih doprinosa. Sledilo je sistematično preispitivanje IG u uzorcima ZnO dopiranog sa
Sb2O3 i SnO2 pomoću HRTEM i STEM metoda i kvantifikacija pomoću simulacija i korelacija slika
zasnovanih na modelima. Analiza energetskih doprinosa pojedinačnih segmenata slaganja,
ukazala je da je stabilnost IG definisana slaganjem katjonske podrešetke i proporcionalna je
broju kubnih veza. Energije segmenata mogu se dalje koristiti za predviđanje relativne
stabilnosti novih hipotetičkih modela. Primenjena metodologija koja kombinuje elektronsku
mikroskopiju na atomskom nivou sa strukturnim modelovanjem i ab initio proračunima,
može da predvidi strukturne detalje sa preciznošću do 1 pm. Ovakve precizno određene
strukture imaju veliki potencijal za objašnjavanje povezanih fizičkih fenomena.
“Data exchange” service offers individual users metadata transfer in several different formats. Citation formats are offered for transfers in texts as for the transfer into internet pages. Citation formats include permanent links that guarantee access to cited sources. For use are commonly structured metadata schemes : Dublin Core xml and ETUB-MS xml, local adaptation of international ETD-MS scheme intended for use in academic documents.